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論文

Nondestructive quantitative analysis of difficult-to-measure radionuclides $$^{107}$$Pd and $$^{99}$$Tc

藤 暢輔; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 常山 正幸*; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 海老原 充*

Analytical Chemistry, 93(28), p.9771 - 9777, 2021/07

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.1c01233
 被引用回数：4 パーセンタイル：24.69(Chemistry, Analytical)

Considering the expanding demand for nuclear waste management of the spent nuclear fuel materials in near future, a non-destructive analytical scheme applicable to the most difficult-to-measure nuclide of $$^{107}$$Pd, which emits no decay gamma-rays and whose half-life is too long to be decayed out during a human lifetime, was designed. The scheme consists of a sophisticated instrument capable of the detection of gamma-rays by Ge detectors coupled with time-of-flight measurement of neutrons and a high-intensity pulsed neutron beam, and can simultaneously perform TOF-coupled prompt gamma-ray analysis (TOF-PGA) as well as PGA and NRCA. An analytical capability was evaluated by applying to simulated samples of the Tc-platinum group metals (Tc-PGMs) obtained by the group partitioning process of spent nuclear fuels, which contain not only $$^{107}$$Pd but also $$^{99}$$Tc and another difficult-to-measure fission product. It was confirmed that, although PGA and NRCA could accurately analyze both nuclides in individual single substances, only TOF-PGA can analyze $$^{107}$$Pd as well as $$^{99}$$Tc in the Tc-PGMs simulated sample. The TOF-PGA measurement technique can be widely used for the non-destructive analysis of $$^{107}$$Pd and $$^{99}$$Tc in nuclear wastes.

論文

Development of a correction method for the time-of-flight prompt $$gamma$$-ray analysis

Huang, M.; 藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司

Journal of Applied Physics, 121(10), p.104901_1 - 104901_7, 2017/03

https://doi.org/10.1063/1.4978309
 被引用回数：2 パーセンタイル：9.9(Physics, Applied)

A new analytical technique, time-of-flight prompt $$gamma$$-ray analysis, has been developed at the Japan Proton Accelerator Research Complex. In order to apply it to accurate elemental analysis, a set of standard Fe and Au samples were measured to examine the factors which affect the number of detected events. It was found that the main contributing factors included the attenuations of neutrons and $$gamma$$ rays in the sample, live-time ratio of the data acquisition system and signal pile-up correction factor. A simulation model was built for the estimations of neutron and $$gamma$$-ray attenuations. A simple empirical formula was proposed to calculate the signal pile-up correction factor. The whole correction method has proven to be accurate and reliable.

口頭

J-PARC ANNRIにおける$$gamma$$線分光とその展望

藤 暢輔; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎

no journal, , 

中性子核反応測定装置(ANNRI)は、長寿命核分裂生成核種などの核データ精度を向上させることを目的としてJ-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置され、2008年12月より運用が開始された。欧州原子核研究機構(CERN)におけるn_TOFやロスアラモス国立研究所(LANL)のDANCEにおいても核破砕反応による大強度パルス中性子源を用いた核データ測定研究が行われているが、時間分解能の良いBaF$$_{2}$$検出器が用いられている。ANNRIは、$$gamma$$線のエネルギー分解能に優れたGe検出器を備えており、この高い$$gamma$$線の峻別性能を生かした核データ測定、核種分析、天体核物理研究などの$$gamma$$線分光実験が行われている。本発表においては、ANNRIの概要とそれを用いた研究、およびその展望について紹介する。

口頭

Development of correction methods for time-of-flight prompt $$gamma$$-ray analysis at ANNRI

Huang, M.; 藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

The Accurate Neutron-Nucleus Reaction measurement Instrument has been available for time-of-flight (TOF) prompt $$gamma$$-ray analysis. However, the specific relationship between the number of detected events and the sample weight is not entirely clear. In this study, a set of standard Fe and Ag samples were measured to investigate the factors which affect the $$gamma$$ counts and TOF counts. It is found that live time of acquisition ($$tau$$), data acquisition efficiency in live time ($$delta$$), neutron attenuation (NA) and $$gamma$$-ray attenuation (GA) are the main contributing factors. An empirical formula is proposed for the calibration of $$delta$$. Simulation models are built for the evaluations of NA and GA by the PHITS program. The values of corrected $$gamma$$ and TOF counts are simply proportional to the sample weight. An accuracy of typically 5% has been achieved for the corrected result of a standard sample. It is sufficient for quantitative analysis.

口頭

J-PARCにおけるパルス中性子による多重即発$$gamma$$線分析法の開発

藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 瀬川 麻里子; 木村 敦; 中村 詔司; 古高 和禎

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置された中性子核反応測定装置(ANNRI), 研究3号炉中性子ガイドホールに設置された多重即発$$gamma$$線検出装置(MPGA)などを用いて、原子力機構, 首都大学東京, 東京大学など6大学2機関による産学官連携重点研究を行なってきた。本発表では、主にANNRIにおけるパルス中性子を用いた多重即発$$gamma$$線分析法開発において得られた研究成果として、標準試料や宇宙化学的試料を用いた実験結果、解析ソフトウェア及びビームラインの高度化等について報告する。さらに今後実施する同手法の高確度化に関する研究開発について、その計画内容を述べる。

口頭

飛行時間型即発$$gamma$$線分析による放射性核種分析の実現可能性

藤 暢輔; Huang, M.; 海老原 充*; 瀬川 麻里子; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)においてパルス中性子を用いた多重即発$$gamma$$線分析法(TOF-PGA)の研究開発を実施してきた。本発表では、同手法を放射性核種を含む白金族試料に適用し、その分析可能性について検討した結果について報告する。核分裂生成物のうち、Tc-99, Pd-107を含む白金族試料を模擬した試料を測定し、それらの鮮明なピークを確認できた。Pd-107は純$$beta$$核種であり、Tc-99もほとんど$$gamma$$線を出さないため、他の放射性核種に比べて同定と定量が困難であるが、ANNRIにおけるTOF-PGAでは高確度な測定が可能であることを示唆する結果を得た。

口頭

ANNRIにおける次世代非破壊元素分析法

藤 暢輔

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)においてパルス中性子を用いた多重即発$$gamma$$線分析法(TOF-PGA)の研究開発を実施してきた。本発表では、同手法の特長を従来法との比較によって解説するとともに、同手法を放射性核種を含む白金族試料に適用し、その分析可能性について検討した結果について報告する。Tc-99とPd-107を含む白金族試料を模擬した試料を測定し、それらの鮮明なピークを確認できた。Tc-99とPd-107は他の多くの放射性核種に比べて同定と定量が困難であるが、ANNRIにおけるTOF-PGAでは高確度な測定が可能であることを示唆する結果を得た。また、白金族元素についてもTOF-PGAにおいて明瞭なピークを確認することができた。

口頭

Development of correction methods for the time-of-flight prompt $$gamma$$-ray analysis at ANNRI

Huang, M.; 藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

The J-PARC Accurate Neutron-Nucleus Reaction measurement Instrument (ANNRI) has been available for the time-of-flight (TOF) prompt $$gamma$$-ray analysis. However, it is not entirely clear on the specific relationship between the number of detected events and the sample weight. In this study, a set of standard Fe and Ag samples were measured to examine the factors which affect the $$gamma$$ counts and TOF counts. It is found that the main contributing factors are live-time ratio of the data acquisition system ($$tau$$), data acquisition efficiency during the live time ($$delta$$), neutron attenuation (NA) and $$gamma$$-ray attenuation (GA). A 5.3-kHz random-pulse generator is used for the determination of $$tau$$. $$delta$$ is calibrated with an empirical formula. Simulation models are built for the evaluations of NA and GA by the PHITS program. With the present method, the values of corrected $$gamma$$ counts are accurately proportional to the sample weights.

口頭

J-PARC ANNRIにおける放射性核種の非破壊分析

藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 瀬川 麻里子

no journal, , 

群分離されたグループのうちTc・白金族元素は、管理すべき長寿命放射性核種であるTc-99, Pd-107を含む。これらの放射性核種の定量は重要であるものの、Pd-107は純$$beta$$核種であり、Tc-99もほとんど崩壊$$gamma$$線を放出しないため、破壊法によっても定量することが困難である。本研究では、群分離後のTc・白金族元素の非破壊分析を確立する事を目的として、ANNRIを用いた飛行時間法を適用した即発$$gamma$$線分析(TOF-PGA)によって高レベル放射性廃液を模擬した試料の測定を行い、放射性核種(Tc-99, Pd-107)の定量を行った。その結果、従来法ではTc-99もPd-107も定量することは困難であったが、TOF-PGAではどちらも明瞭なピークを確認でき、試料の内容物によらず正確な定量値を得ることができた。本発表では、この実験の詳細について述べるとともにANNRIでの分析法開発の現状についても紹介する。

口頭

J-PARC ANNRIにおけるパルス中性子を用いた多重即発$$gamma$$線分析法の開発

藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 瀬川 麻里子; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)、研究3号炉中性子ガイドホールに設置された多重即発$$gamma$$線検出装置(MPGA)などを用いて、原子力機構, 首都大学東京, 東京大学など6大学2機関による産学官連携重点研究を行なってきた。本発表では、主にANNRIにおけるパルス中性子を用いた多重即発$$gamma$$線分析法開発において得られた研究成果として、中性子及び$$gamma$$線の自己遮蔽補正法、デッドタイムやパイルアップ等の補正法、標準試料や宇宙化学的試料を用いた実験結果、解析ソフトウェア及びビームラインの高度化等について報告する。さらに今後実施する同手法の高確度化に関する研究計画について述べる。

口頭

Determination of chemical composition of nickel-based super alloy by TOF-PGA technique

Huang, M.; 藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

Nickel-based super alloys are found in a wide range of applications, such as the manufacture of gas turbine military aircraft, power generation and marine propulsion. These kinds of alloys generally have complicated chemical compositions. In many studies, their compositions were determined by X-ray fluorescence (XRF) method since the alloys were not destroyed before testing their properties. However, XRF cannot detect the deep layer of alloys (typically under 0.1-mm depth). Therefore, thick alloys are hardly examined directly by XRF. Prompt gamma-ray analysis (PGA) and neutron resonance capture analysis (NCRA) are well-known non-destructive methods which are applicable to thick samples. Unfortunately, PGA is not very sensitive to some elements (e.g. Nb) and NCRA lacks of sensitivity to some light elements. At J-PARC ANNRI, the two methods have been combined as a new analytical method, TOF-PGA, which overcomes the disadvantages of PGA and NCRA. It is feasible to apply the new method to the examinations on materials with complicated chemical compositions. In this study, concentrations of Ni, Cr, Ti, Co, Al, B in two nickel-based super alloys were determined by PGA while W, Ta, Mo, Nb, Re, Ru and Hf were quantitatively analyzed by TOF analysis or TOF-PGA. The accurate results of present study show that the TOF-PGA technique is a powerful tool for the composition analysis on super alloys.

口頭

Development of correction methods for the time-of-flight prompt $$gamma$$-ray analysis at ANNRI

Huang, M.; 藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

Prompt Gamma-ray Analysis (PGA) and neutron resonance capture analysis (NRCA) are well-known non-destructive methods for elemental determination. Their sensitivities and resolutions highly depend on elements. At J-PARC ANNRI, the two methods have been combined as a new analytical method, TOF-PGA. PGA, TOF and TOF-PGA spectra can be obtained simultaneously. Each element can be analyzed by the most suitable spectrum. However, the relationship between the number of detected events and the sample weight is not clear. In this study, a set of standard Fe, Ag and Au samples were measured to examine the factors which affect the $$gamma$$-ray counts and TOF counts. It is found that the main contributing factors are live-time ratio of the data acquisition system ($$tau$$), signal pile-up correction factor ($$delta$$), neutron attenuation (NA) and $$gamma$$-ray attenuation (GA). In this study, a 5.3-kHz random-pulse generator was used for the determination of $$tau$$. $$delta$$ was calculated by an empirical formula which was calibrated with the PGA data of 5 g Fe. Simulation models were built for the evaluations of NA and GA by the PHITS program. The correction method was validated and used for the determination of chemical compositions of nickel-based super alloys.

口頭

J-PARC ANNRIにおける飛行時間法を用いた即発$$gamma$$線分析法の開発とその応用

藤 暢輔; Huang, M.; 海老原 充*; 瀬川 麻里子; 土屋 晴文; 前田 亮; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARC MLFに設置した中性子核反応測定装置ANNRIにおいて飛行時間法を用いた即発$$gamma$$線分析法(TOF-PGA)の開発を行っている。TOF-PGAは従来法である即発$$gamma$$線分析(PGA)や中性子共鳴捕獲分析(NRCA)に比べて分解能が飛躍的に向上しており、非常に複雑な元素構成をもつ試料であっても、他の元素からの妨害をほとんど受けずに定量することが可能である。Ni基超合金は、優れた耐熱性を持つため高温ガス炉やガスタービンなどの材料としての開発が行われているが、元素構成が複雑であるためPGAやNRCAによる非破壊分析が困難であった。TOF-PGAの性能評価実験としてNi基超合金の模擬試料を測定した結果、従来法ではMoが他の元素の影響を受けて正常な値を得られなかったが、TOF-PGAでは正確に求めることができた。本発表では、Ni基超合金模擬試料実験の詳細と、TOF-PGAの高度化計画について報告する。

口頭

飛行時間法を用いた即発$$gamma$$線分析法によるNi基超合金の非破壊元素分析

藤 暢輔; Huang, M.; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 常山 正幸*; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

中性子ビームを用いた非破壊元素分析法として、即発$$gamma$$線分析(PGA)と中性子共鳴捕獲分析(NRCA)がある。J-PARCの物質・生命科学実験施設のBL04に設置されている中性子核反応測定装置(ANNRI)では、大強度パルス中性子を用いることで、PGAとNRCAを同時に測定することができるほか、更にこの2つの分析手法を組み合わせた分析(TOF-PGA)も同時に行うことができる。TOF-PGAは、$$gamma$$線のエネルギーと中性子のエネルギー(共鳴のエネルギー)を同時に用いることができるため、優れた峻別性能をもち、容易に核種を同定することができる。そのため、複雑な組成を持つ試料の分析を行う際に威力を発揮する。Ni基超合金は、高温強度, 耐食性, 耐酸化性などにおいて優れているため、高温タービン等に用いることを目的とした次世代Ni基超合金の開発が進められている。Ni基超合金は多くの金属元素を含むため、それぞれの元素の含有量を正確に知ることが難しい場合がある。ANNRIはNi基超合金の分析に適していると考えられるが、即発$$gamma$$線や共鳴のエネルギーや強度は元素(核種)毎に異なるため、Ni基超合金に含まれる金属元素毎に最適な測定条件が異なる。このため、PGA, NRCA, TOF-PGA測定データを解析し、元素毎に最適な測定法を求めた。本発表ではNi基超合金の測定結果とフィルター装置などのANNRI装置の高度化について報告するとともに、今後の展望についても述べる。

口頭

飛行時間法を用いた即発ガンマ線分析による放射性核種の定量

藤 暢輔; Huang, M.; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 常山 正幸*; 土屋 晴文; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARC MLFに設置した中性子核反応測定装置ANNRIにおいて飛行時間法を用いた即発$$gamma$$線分析法(TOF-PGA)の開発を行っている。TOF-PGAは従来法である即発$$gamma$$線分析(PGA)や中性子共鳴捕獲分析(NRCA)に比べて分解能が飛躍的に向上しており、非常に複雑な元素構成をもつ試料であっても、他の元素からの妨害をほとんど受けずに定量することが可能である。そのため、TOF-PGAは分離変換等における放射性核種の非破壊分析としての応用が期待される。群分離されたグループのうちTc・白金族元素は、管理すべきTc-99, Pd-107の長寿命の放射性核種を含む一方で、有用な金属資源として再利用することも検討されている。再利用のためには白金族の定量だけでなく、これらの放射性核種の定量も重要であるが、Pd-107は純$$beta$$核種であり、Tc-99もほとんど崩壊$$gamma$$線を放出しないため、破壊法によっても定量することが困難である。本発表では、白金族元素の測定データに開発した補正法を適用して得られた定量値、及び近年ANNRIに整備した中性子フィルター等について報告する。

口頭

J-PARC ANNRIにおけるパルス中性子を用いたPGA及びNRTA

藤 暢輔; 前田 亮; 常山 正幸*; 瀬川 麻里子; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置した中性子核反応測定装置(ANNRI)では、中性子ビームを用いた非破壊元素分析法である即発ガンマ線分析(PGA)と中性子共鳴捕獲分析(NRCA)を実施することができる。また、大強度パルス中性子を用いることができるため、PGAとNRCAを組み合わせた分析(TOF-PGA)も可能である。TOF-PGAは優れた峻別性能を持つため複雑な組成を持つ試料であっても容易に核種を同定することができる。中性子ビームを用いた非破壊元素分析法にはPGAやNRCAの他に中性子共鳴透過分析(NRTA)がある。NRTAは試料を透過した中性子を測定するため、試料と検出器を離して設置することができる。そのため、試料から放出される放射線の影響を受けにくいという特長があり、使用済核燃料などの高い放射能を持つ試料の高精度非破壊測定法として期待されている。NRTAは前述の特長を有するうえにPGAやNRCAの相補的な手法であるためJ-PARC ANNRIにおける実装を目指している。本発表ではNRTA及びTOF-PGA等の開発の進捗状況や、フィルター装置などのANNRI装置の高度化について報告するとともに、これまでに得られた実験結果等から明らかになった課題と今後の展望等についても述べる。

口頭

J-PARC ANNRIにおける中性子共鳴透過分析法開発

藤 暢輔; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 常山 正幸*; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)に設置した中性子核反応測定装置(ANNRI)では、中性子ビームを用いた非破壊元素分析法を実施することができる。これまでに同時計数法と即発ガンマ線分析(PGA)を組み合わせた多重即発ガンマ線分析(MPGA)やPGAと中性子共鳴捕獲分析(NRCA)を組み合わせた分析(TOF-PGA)などを開発して実用化してきたが、いずれも中性子捕獲反応による即発ガンマ線を利用した分析であった。試料を透過した中性子を測定する中性子共鳴透過分析(NRTA)は、統計エラーを低く抑えることができる上に検出効率をキャンセルすることができるため確度の高い分析が可能である。また、NRTAは試料から放出される放射線の影響を受けにくいという特長があるため、使用済核燃料などの高い放射能を持つ試料の高精度非破壊測定法として期待されている。そのため、PGAやNRCAなどの相補的な手法としてJ-PARC ANNRIにおける実装を目指している。本発表ではNRTA開発の進捗状況や、フィルター装置などのANNRI装置の高度化について報告するとともに今後の展望等について述べる。

口頭

大強度パルス中性子を用いた即発ガンマ線分析法開発

藤 暢輔; 前田 亮; 瀬川 麻里子; Patwary, K.; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 海老原 充*

no journal, , 

中性子ビームを用いた非破壊元素分析法として、即発ガンマ線分析(PGA)と中性子共鳴捕獲分析(NRCA)がある。J-PARCの物質・生命科学実験施設のBL04に設置されている中性子核反応測定装置(ANNRI)では、大強度パルス中性子を用いることで、PGAとNRCAを同時に測定する事ができるほか、更にこの2つの分析手法を組み合わせた分析(TOF-PGA)も同時に行うことができる。TOF-PGAは、ガンマ線のエネルギーと中性子のエネルギー(共鳴のエネルギー)を同時に用いることができるため、優れた峻別性能を持つ。そのため、試料内に共存する元素からの影響を受けにくいことから、複雑な組成を持つ試料の分析において威力を発揮する。本発表では、ANNRIにおいて難測定核種として知られているTc-99およびPd-107の測定結果のほか、高精度化を目指した試料密度に対する補正に関する成果などについて報告する。

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